金屬鹵化物鈣鈦礦材料以其優(yōu)異的光電半導體性能而被廣泛應用于光電器件的研究，如太陽(yáng)能電池、光電探測器、激光器、發(fā)光二極管和晶體管等。當前，多數鈣鈦礦基光電器件以多晶薄膜制備為主。與單晶相比，多晶薄膜表現出較差的電荷傳輸特性，并且容易發(fā)生化學(xué)降解。此外，鈣鈦礦單晶因其無(wú)擴展缺陷（晶界）而具有許多優(yōu)點(diǎn)，包括高遷移率，長(cháng)復合壽命，低離子遷移率和高穩定性。

對于鈣鈦礦材料結晶，各國研究者已經(jīng)開(kāi)發(fā)了多種策略，包括逆溫結晶，反溶劑蒸汽輔助結晶，配體輔助結晶，液相分離誘導結晶，高溫熔融生長(cháng)和液相降溫結晶方法。其中，基于溶液的鈣鈦礦結晶方法是常用的選擇。然而，在溶液中快速生長(cháng)高質(zhì)量的鈣鈦礦單晶依然面對諸多挑戰。在控溫結晶法中，熱對流容易擾亂結晶秩序而形成大量缺陷。在反溶劑或配體輔助結晶法中，雖然排除了溫度梯度的干擾，但精準控制反溶劑擴散難度較大。

此外，反溶劑引起的區域的溶解度不均勻，易造成溶液組分的偏差，影響晶體質(zhì)量。液相分離誘導結晶方法通過(guò)室溫緩慢蒸發(fā)溶劑來(lái)能夠制備出高質(zhì)量的MAPbBr3單晶，但溶劑擴散緩慢，限制了單晶的生長(cháng)速度。

基于以上挑戰，山東大學(xué)空間科學(xué)與物理學(xué)院空間科學(xué)攀登團隊行星科學(xué)課題組在系統研究界面張力對鈣鈦礦結晶過(guò)程作用機理的基礎上，開(kāi)發(fā)了一種PDMS（聚二甲基硅氧烷）輔助溫度梯度晶體生長(cháng)技術(shù)（PTG）。

圖1. MAPbBr3鈣鈦礦結晶與晶體生長(cháng)。(a) PDMS輔助結晶原理圖；(b) 形核半徑與自由能的關(guān)系；(c) 溶液的表面和內部的形核半徑的比較；(d)生長(cháng)過(guò)程中自由能變化圖解；(e)界面懸浮生長(cháng)的力學(xué)圖解。

利用PTG技術(shù)，課題組能夠快速制備出了高質(zhì)量的MAPbBr3鈣鈦礦單晶。該單晶展現出紀錄級的最窄XRD搖擺曲線(xiàn)半峰寬0.00806o，以及1002 ns的長(cháng)載流子壽命和4.25×109 cm-3超低缺陷態(tài)密度。利用自產(chǎn)的MAPbBr3鈣鈦礦單晶制作的X射線(xiàn)探測器，實(shí)現了7275μC Gy-1 cm2的高靈敏度和0.67μGy-1的低探測極限。該課題組的研究工作首次揭示界面張力在鈣鈦礦晶體生長(cháng)過(guò)程中作用機理，為高質(zhì)量鈣鈦礦單晶的快速制備提供了一種有效可行的方法，也為深空高能射線(xiàn)探測器的研制提供了一種新的選擇。

相關(guān)研究成果以“Interface Tension Assisted Temperature-Gradient Crystallization for High-Quality MAPbBr3 Perovskite Single Crystals with Low Defect Density”為題目，以研究論文的形式發(fā)表在A(yíng)CS Applied Material&Interfaces。